后果简介

电催化一氧化氮归附反映（NORR）为氨（NH3）的可握续合成和NO羞耻物的去除提供了一条有远景的阶梯。然而，如安在无礼工业应用需求下同期杀青高NH3产率和长时期的分娩仍面对弘远的挑战。基于此，中科院大连化学物理筹办所邓德会筹办员、崔晓菊副筹办员和于良筹办员（共同通信作家）等东说念主报说念了一种原位造成的分层多孔Cu纳米线阵列（Cu NWA）单片电极，集成在加压电解槽中，不错通过促进反映能源学和热力学来显赫普及加压电解槽中NORR制NH3的活性。在5 atm NO条目下，Cu NWA单片电极的NH3局部电流密度为1007 mA cm-2，法拉第服从（FE）为96.1%。

在NO浓度为10 atm的条目下，NH3的产率不错达到10.5 mmol h-1 cm-2，是商用泡沫铜在1 atm条目下的10倍以上。此外，该体系发达出优异的厚实性，在1000 mA cm-2下电解100小时以上，NH3产率和FE的衰减不错忽略不计。多种表征和表面筹办标明，优异的NORR性能收获于Cu NWA电极原位造成的分层多孔结构（最大按捺地流露Cu活性位点并增强里面传质）和加压电催化系统（改善NO的溶剂化和外部传质，从而促进NO在Cu上的吸附）。Cu名义的高NO掩盖率不错使吸附的NO变得不厚实，马虎了对氢的吸附，从而促进NO加氢生成NH3，同期扼制竞性析氢反映（HER）。本筹办为NORR分娩NH3提供了更高的FE和更大的电流密度。

关系职责以《Electrosynthesis of NH3 from NO with ampere-level current density in a pressurized electrolyzer》为题发表在最新一期《Nature Communications》上。

邓德会，中国科学院大连化物所筹办员、博士生导师。2007年于四川大学获双学士学位，师从石碧院士、廖学品拔擢；2013年于中国科学院大学获博士学位，师从包信和院士、潘秀莲筹办员；2013年被评为副筹办员，2015年受聘为厦门大学iChEM筹办员，2015-2016年好意思国斯坦福大学探问学者（互助导师：戴宏杰院士），2017年晋升为大连化物所筹办员。当今担任中国科学院大连化物所能源与环境小分子催化筹办中心（509组群）主任。

聚焦能源与环境小分子催化转机方面的基础科学与工业应用筹办，在二维催化材料表界面调控筹办的基础上，针对能源与环境小分子催化转机流程中的首要科常识题和挑战开展了系统的筹办。获国度了得后生基金相沿（2022），入选中国科学院后生促进会优秀会员（2019）、科睿唯安大师“高被引科学家”（2022、2023）等荣誉。

图文解读

最初，在NaOH和(NH4)2S2O8的搀杂溶液中，化学蚀刻治理贸易泡沫铜，然后进行电化学归附，制备了单片Cu NWA电极。X射线衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）阐述，化学蚀刻产生CuOx纳米线阵列（CuOx NWA），在电归附成长度为~10 μm的Cu纳米线阵列。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和高倍扫描电镜（SEM）图像自大，在Cu泡沫骨架名义造成了档次化孔隙，由直径为100~150 nm的介孔Cu纳米线堆叠阵列组成。具体而言，举座档次化多孔Cu NWA结构具有三层孔隙漫衍，即：骨架的第一级微米级孔，堆叠阵列的第二级大孔，纳米线的第三级介孔。

图1. 催化剂的合成和表征

在这个快节奏的时代，我们总是在寻找那些能够快速解决饥饿、又能带来满足感的美食。今天，我要为大家介绍一种简单又美味的早餐——自制蓬松香脆的小油条。这不仅仅是一道美食，更是一种生活的态度，一种追求健康与美味并存的生活方式。

在探索美食的旅途中，我们总会遇到那些令人眼前一亮的菜肴，迪士尼彩乐园3总代它们或许来自异国他乡，或许承载着深厚的文化内涵。今天，我要与大家分享的，是一道看似简单却蕴含深意的印度传统美食——蔬菜焖米饭。

在-0.4 V的电位下，跟着NO分压（PNO）从1 atm高涨到5 atm，电流密度从299 mA cm-2显赫加多到1047.4 mA cm-2，在更高的PNO下趋于厚实。同期，跟着PNO从1到5 atm的加多，生成NH3的FE从82.1%逐渐加多到96.1%。值得堤防的是，当PNO进一步加多到10 atm时，在-1.0 V下NH3的局部电流密度可达到1415.4 mA cm-2。闭幕标明，高PNO对合成NH3的NORR有积极影响。

在扫数施加电位下，在1 atm NO下，Cu NWA上的NH3局部电流密度老是显赫高于泡沫铜上的NH3局部电流密度。闭幕标明，Cu NWA对NH3具有更多的NORR活性位点。在Cu NWA电极上施加5 atm PNO，可杀青工业级NH3电合成的局部电流密度为1007 mA cm-2，在-0.4 V时FE为96.1%。Cu NWA电极具有丰富且活跃的位点,与高压NO调和，增强NO传质，灵验诊疗NORR反映能源学和热力学。这种协同作用促进了电催化NORR制NH3的电催化转机，导致NH3局部电流密度特地高。

图2. 电催化NORR性能

通过密度泛函表面（DFT）贪图，作家筹办了在Cu NWA上促进NORR生成NH3的压力效应，欺诈Cu（111）丰富且热力学最优的名义来贪图反映机理。在NORR反映智力中，吸附的NO（NO*）加氢生成NOH*是NH3生成的潜在决定智力（PDS）。跟着NO掩盖量从1/9单层（ML）加多到4/9 ML，PDS的反映目田能从0.22 eV显赫裁减到0.10 eV，评释NO掩盖量的加多促进了NO的加氢。同期，N*加氢成NH*和NH2*加氢成NH3*的无反映能随NO掩盖量的加多而减小。

NO*很是O原子和N原子的投影态密度（PDOS）自大，跟着NO掩盖率从1/9 ML加多到4/9 ML，它们的p带中心王人朝上迁移到更高的能级，标明在较高的NO掩盖率下，Cu和NO*之间的互相作用收尾马虎，导致NO*不厚实，有意于随后的NO*加氢。对比与N*与NO*之间的N-N耦合，在1/9和4/9 ML NO掩盖下，N*的加氢在能量上更有意，其目田能显着较低。更进军的是，加多NO掩盖率不错灵验地马虎Cu（111）对氢的吸附，从而扼制HER。此外，跟着NO掩盖率从1/9 ML加多到4/9 ML，从Cu取得的电子数减少，即加多的NO掩盖率不错灵验地马虎Cu-NO*的互相作用。综上，作家提议加多NO掩盖率不错增强NO*的加氢，同期扼制竞争性HER，从而促进NORR产生NH3。

图3. 活性位点和反映机理的果决

图4. DFT贪图

文件信息

Electrosynthesis of NH3 from NO with ampere-level current density in a pressurized electrolyzer. Nature Communicationswap迪士尼彩乐园, 2025