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发布日期：2024-10-13 00:38 点击次数：169电解质中碱金属阳离子的存在对电化学二氧化碳规复（CO₂R）的反映活性和采选性具有迫切影响。
效果简介
针对这一问题，俄亥俄州立大学Anne C. Co课题组、宾夕法尼亚州立大学Andrew Jark-Wah Wong解说联袂在Science Advances期刊上发表了题为“Cation effects on CO2 reduction catalyzed by single-crystal and polycrystalline gold under well-defined mass transport conditions”的最新论文。本究诘在受控的传质条目下，系统考验了阳离子在单晶和多晶 Au 名义 CO₂R 经过中的作用。放弃标明，不管阳离子种类或名义结构若何，CO₂ 吸附均为速度决定方式。密度泛函表面（DFT）计较标明，电子回荡发生在溶剂化的 CO₂-阳离子复合物上。此外，仅在具有雷同名义配位的 Au 上，较正的零电荷电位（PZC）可增强 CO₂R 活性。究诘发现，速度决定方式的对称因子（β）随名义结构和阳离子种类变化，DFT 计较进一步标明 β 对名义及双电层结构具有敏锐性。这些发现强调了名义结构和双电层结构在拯救阳离子对 CO₂R 影响中的要道作用。
张开剩余82%究诘亮点
(1) 本究诘初次在受控传质条目下，系统究诘了碱金属阳离子对单晶和多晶 Au 电极 CO₂ 规复（CO₂R）反映的影响，揭示了阳离子对 CO₂R 活性和采选性的调控机制。(2) 究诘通过旋转环盘电极（RRDE）测量 CO 生成速度，并纠合密度泛函表面（DFT）计较，发现 CO₂ 吸附是 CO₂R 的速度决定方式，该方式与阳离子种类和名义结构无关。(3) 通过测定零电荷电位（PZC），发现 PZC 越正，CO₂R 活性越高，但这一趋势仅在名义配位数左近的 Au 电极上成立，证明 PZC 对 CO₂R 活性的影响具有名义结构依赖性。(4) 究诘进一步诓骗塔菲尔分析和同位素标识履行（KIE）治服 CO₂ 规复的电子回荡机制，发现不同阳离子会影响速度决定方式的对称因子（β），标明阳离子在 CO₂R 电能源学中起到要道作用。(5) DFT 计较标明，电子回荡发生在溶剂化的 CO₂-阳离子复合物上，不同阳离子和名义结构会更动该复合物的雄厚性，从而影响 CO₂R 的能源学特质。
图文解读
图 1. 不同 Au 电极的轮回伏安表征。
图 2. 在 0.1 M 碱金属碳酸氢盐电解质中，不同 Au 电极通过 RRDE 伏安法测得的 CO 部分电流密度。
图 3. 在疏浚 Au 电极上，−0.5 VRHE下 CO 部分电流密度与 PZC 之间的筹划。
图 4. 在疏浚电解质中，迪士尼彩乐园2代理−0.5 VRHE下 CO 部分电流密度与 PZC 之间的筹划。
图 5. CO2 规复生成 CO 的塔菲尔斜率（对称因子 β）随阳离子种类的变化。
图 6. DFT 模拟 *CO2− 造成经过，包含显式阳离子和 H2O。
图 7. DFT 预测的对称因子与履行测得对称因子的相比。
论断瞻望
本究诘全面拯救阳离子对 CO₂ 规复（CO₂R）的影响关于开拓高效的电极-电解质界面，从而构建本色 CO₂R 电解器至关迫切。为此，本究诘在 0.1 M 碳酸氢盐电解质（LiHCO₃、NaHCO₃、KHCO₃、RbHCO₃ 和 CsHCO₃）中，在受控的传质条目下，对五种模子 Au 电极上的 CO₂R 经过进行了系统究诘。履行放弃标明，不同 Au 电极对阳离子的影响趋势不同，浓烈标明阳离子效应具有结构敏锐性，且电极名义结构在 CO₂R 经过中的阳离子影响中起着迫切作用。尽管较正的零电荷电位（PZC）有助于擢升具有雷同配位数的 Au 名义位点的 CO₂R 活性，但 PZC 看成描摹符仍然存在局限性。塔菲尔分析和同位素效应（KIE）履行标明，CO₂ 吸附方式与同期发生的电子回荡方式可能是 Au 上 CO₂R 经过的速度决定方式（RDS）。究诘发现，名义结构和阳离子种类均能更动 RDS 的对称因子（β），而况在险些所有 Au 电极上，不同阳离子的 β 值呈现出类火山形趋势，其中 Rb⁺ 产生的 β 值最大。DFT 计较进一步阐述，在 CO₂R 的 RDS 中，电子回荡发生在溶剂化的 CO₂-阳离子复合物上。此外，RDS 的对称因子对名义结构和电双层（EDL）结构均具有敏锐性。因此，所不雅察到的结构敏锐型阳离子效应源流于 CO₂R 经过中 EDL 结构与电极名义结构的互相作用。要合拯救释阳离子效应，必须同期商酌电极名义结构和 EDL 结构，这为 CO₂R 经过的电子结构究诘和原子级建模带来了挑战。
文件信息
Zhihao Cui et al. ,Cation effects on CO2 reduction catalyzed by single-crystal and polycrystalline gold under well-defined mass transport conditions.Sci. Adv.11,eadr6465(2025).
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发布于：广东省
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